目前，PM2.5污染仍然是我国面临的主要大气污染问题。2013年开始实施“清洁空气行动计划”以来，二氧化硫浓度快速下降使得硫酸盐对PM2.5质量浓度的贡献显著降低。然而，近年来PM2.5中硝酸盐的浓度逐年上升，已经成为我国雾霾污染事件中颗粒物的主导成分。因此，厘清PM2.5中硝酸盐的生成机制对进一步科学开展大气污染防治具有重要意义。颗粒物中硝酸盐由氮氧化物(如一氧化氮NO和二氧化氮NO2)氧化为硝酸并被氨等碱性组分中和生成。传统观点认为，削减机动车尾气和工业等排放的氮氧化物就可有效控制大气中硝酸盐的生成，从而降低PM2.5的浓度。
图1 氮氧化物减排导致夜间大气氮化学增强
北京化工大学高精尖中心气溶胶与霾实验室与合作单位基于外场观测和数值模型等手段，发现在新冠疫情期间由于氮氧化物的大幅减排，反而导致硝酸盐主导的霾污染加重的现象。研究表明，疫情管控使机动车尾气等对一氧化氮的大幅减排，伴随臭氧浓度升高，促进了五氧化二氮(N2O5)的生成。而N2O5在颗粒物表面进一步水解生成硝酸盐，成为疫情期间硝酸盐的最主要来源。此外，N2O5在含氯颗粒物表面的非均相反应可生成活性氯物种，如氯气(Cl2)和硝酰氯(ClNO2)。这些含氯物种光解释放出高活性的氯自由基，可使OH自由基的链长增加12.9%，进而使冬、春季臭氧的净生成速率平均增加6.4 ppb h–1，显著提高大气氧化性进而加速二次气溶胶的生成。上述研究成果揭示了二次气溶胶与大气氧化性之间的复杂耦合关系，并暗示了开展活性氮和活性氯协同控制对北京冬季雾霾防治的重要性。
相关成果分别以题为“Increasing contribution of nighttime nitrogen chemistry to wintertime haze formation in Beijing observed during COVID-19 lockdowns”的研究论文于2023年10月12日发表在Nature Geoscience和“Reactive chlorine species advancing the atmospheric oxidation capacity of the inland urban environments”的研究论文于2023年9月22日发表在Environmental Science & Technology上。
论文第一作者和通讯作者单位均为北京化工大学，合作单位包括中山大学、南京大学、清华大学、北京师范大学、赫尔辛基大学和卡内基·梅隆大学等多家单位。Nature Geoscience第一作者为鄢超副教授，通讯作者为中山大学谭羽俊副教授、南京大学丁爱军教授和芬兰赫尔辛基大学马库·库马拉教授。Environmental Science & Technology第一作者为马伟博士，通讯作者为刘永春教授。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41561-023-01285-1
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c05169