我校向中华教授研究团队在《Science Advances》发表室温条件下制备高活性高稳定的氮配位金属单原子催化剂

来源:科学技术发展研究院发布时间:2019-08-09浏览次数:2

氮配位金属单原子催化剂具有高活性、高原子利用率等优势,在能源、催化等领域中具有重要的研究价值与应用前景。然而,精准的设计方法和可控的合成手段仍然是制约氮配位金属单原子催化剂规模化发展的瓶颈问题。当前单原子的合成依赖高温碳化,碳化过程难以避免给材料结构、活性中心等带来不可预测的改变甚至破坏,导致单原子催化材料的制备工艺复杂、重现性差等问题。

近日,我校高精尖中心客座研究员、化工学院(有机无机复合材料国家重点实验室)向中华教授团队与中国科学院过程工程研究所张锁江院士团队,在制备单原子高效电化学催化剂的研究工作中取得重要进展。该团队基于前期创制的具有封闭π共轭骨架的可溶有机框架材料(COFBTC),可控制备出了原子级高度规则排列的Fe-N4单原子位点,并利用金属中心与载体的分子间协同作用,构筑了单原子位点与石墨烯之间的π电子共轭结构,在室温条件下直接制备出了高催化活性、高稳定性的氮配位金属单原子催化剂,在氧气还原反应过程中表现出优于商业铂碳催化剂的使用性能,在锌空气电池器件中也表现出优异的稳定性。

图 (1)单原子中心的原子级可控构筑;(2)通过构筑电子共轭结构,室温下制备碳基单原子催化剂;(3)室温下制备的碳基单原子催化剂在电化学催化氧气还原反应过程中,具有超过铂碳的催化性能和动力学性能。

该团队开发的原子级可控制备氮配位金属单原子的合成方法,容易放大,重复性强,具有良好的普适性和广阔的应用前景,可为单原子催化剂制备提供新的途径。同时这种非碳化法制备碳基单原子催化剂的构筑手段,也可为高效催化剂的设计和模型催化剂的构筑提供新的思路。该研究成果以“A Pyrolysis-Free Path Towards Superiorly Catalytic Nitrogen-Coordinated Single Atom”(高效碳基单原子电化学催化剂的非碳化法构筑)为题,在国际知名刊物《Science Advances》 DOI:10.1126/sciadv.aaw2322上发表,文章链接https://advances.sciencemag.org/content/5/8/eaaw2322。

该工作理论计算部分得到了中国科学院过程工程研究所张锁江院士团队的大力支持,可溶性COF材料合成与非碳化策略制备氧还原催化剂的过程详见该课题组前期刊物ACS Nano, 2019,13, 878和Angew. Chem. Int. Ed, 2018, 57, 12567。